Este Hospital, de estilo plateresco, fue mandado construir a principios del siglo XVI por el cardenal Pedro González de Mendoza para reunir todos los hospitales de Toledo en un mismo emplazamiento.

Hoy en día alberga el museo del mismo nombre, donde se pueden apreciar diversos lienzos de El Greco, entre los cuales cabe resaltar "La Asunción de la Virgen", así como obras de otros autores e interesantes objetos de arte y arqueológicos.